天津大学罗加严教授与复旦大学夏永姚教授合作,利用一种简易安全的化学法制备出锡基人工层修饰的金属镁负极。在SnCl2/DME溶液中,金属镁发生离子交换反应而形成修饰层,在该修饰层中,Sn和Mg2Sn可作为Mg2+的快速离子通道,绝缘组分MgCl2/SnCl2则提供了必要的电势梯度,避免镁沉积在修饰层的表面。
Mg(TFSI)2/DME电解液中,Mg2+在具有快离子传输界面的金属镁负极表面的沉积示意图。
该修饰层具有较低的界面电阻和离子传输活化能、较快的离子传输动力学过程,以及循环过程中组成结构的稳定性。因此,在传统醚类电解液体系下,修饰的镁负极对称电池在高达6 mA cm-2的电流密度下仍可实现长时间有效循环(1400 h),沉积溶解过电势(0.2 V)显著降低。将该修饰负极与TiS2正极相匹配时,其循环稳定性和质量比容量均较未修饰的镁负极有明显改善。
未修饰(a)和修饰的(b)金属镁负极表面形貌、截面形貌(c)及Sn、Mg、Cl元素在截面上的分布(d、e、f)
修饰的金属镁对称电池在6 mA cm-2条件下的长循环性能(g);未修饰与修饰的金属镁负极与TiS2正极配对的全电池电化学性能(h),电流密度为10 mA g-1
该策略不仅可以实现金属镁在传统电解液中的可逆沉积/溶解,还可作为一种普适方法激发更多关于原位/非原位合金或金属保护层作用于镁金属电池的研究。相关研究以“Enabling Mg Metal Anodes Rechargeable in Conventional Electrolytesby Fast Ionic Transport Interphasep”为题发表于《国家科学评论》(National Science Review,NSR)。天津大学研究生吕瑞景为论文第一作者,罗加严教授和夏永姚教授为通讯作者。
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